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據中國科學院合肥物質科學研究院網站11月2日消息，中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所、中國科學院光伏與節能材料重點實驗室潘旭研究員和田興友研究員團隊與韓國成均館大學Nam-Gyu Park教授、華北電力大學戴松元教授合作，成功在反式鈣鈦礦太陽電池研究方面取得新突破。研究團隊首次發現鈣鈦礦陽離子面外分布不均勻是影響電池性能的主要原因，并通過設計1-（苯磺酰基）吡咯（PSP）作為添加劑均勻化鈣鈦礦薄膜相分布，獲得了26.1%的光電轉換效率（PCE）。相關成果于2023年11月2日加速在線發表（AAP）在《自然》（Nature）雜志上。

鈣鈦礦太陽電池是利用鈣鈦礦型的有機金屬鹵化物半導體作為吸光材料的太陽能電池，屬于新概念太陽能電池，經過多年發展，傳統的界面鈍化及結晶調控方法很大程度上推動了電池效率的提升，但近年來相關研究中該電池效率的提升速度明顯放緩，相關研究遇到了“瓶頸”。科研人員發現，鈣鈦礦薄膜內往往不可避免的會發生相分離現象，研究團隊前期工作表明有效管理鹵素相分離有助于提高器件性能（Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 2213932）。高效率鈣鈦礦材料往往通過采用純碘體系下的陽離子摻雜組分獲得，尤其是FA1-xCsxPbI3體系，不同的陽離子組分在鈣鈦礦體相面外方向的分布對鈣鈦礦體相載流子擴散及界面抽取至關重要。深入研究陽離子面外方向分布，不但有助于理解鈣鈦礦體相載流子動力學過程，更有望推動鈣鈦礦太陽電池效率的進一步提升。但是鈣鈦礦體相的不同陽離子組分分布、以及影響電池穩定性和效率損失的原因目前尚不清楚。  

基于此，研究團隊從FA1-xCsxPbI3體系出發，通過元素定量分析研究了甲脒（FA）與銫（Cs）陽離子的縱向分布，結合飛行時間二次離子質譜（ToF-SIMS）與X射線光電子譜（XPS），深度剖析發現無機Cs陽離子傾向于沉積在薄膜底部，有機FA陽離子在薄膜上界面處富集。在此基礎上，研究團隊對鈣鈦礦薄膜晶相分布進行了深度剖析，通過掠入射X射線衍射（GIXRD）與薄膜截面的透射電鏡（TEM）分析，證明了在薄膜底部存在面間距較小的晶相，并且在薄膜底部顯示出與富Cs鈣鈦礦相關的特征信號。這些實驗充分說明陽離子面外方向的梯度不均勻分布，這也是首次可視化驗證了鈣鈦礦薄膜的陽離子組分在面外不均勻分布。

研究團隊通過原位試驗方法進一步分析了這種梯度不均勻分布的原因，發現不同陽離子在結晶及相轉變過程中的速率差過大是導致組分不均勻的主要原因。進而，團隊設計了PSP分子以彌補不同陽離子間的結晶與相轉速率差，制備出均勻化的鈣鈦礦薄膜。這種陽離子組分均勻分布的鈣鈦礦薄膜有效抑制了由底部富Cs相帶來的準I型能級排列，極大程度上提升了載流子壽命及擴散長度，加強了載流子界面抽取。

研究團隊利用PSP策略制備的反式鈣鈦礦太陽電池獲得了26.1%的最高效率，認證效率為25.8%。此外，經2500小時最大功率電追蹤后（MPPT），未封裝的器件仍保持其初始 PCE 的 92% 的可靠運行穩定性。該研究工作表明，通過均勻化鈣鈦礦組分面外分布可獲得優異電池性能，開辟了提升電池器件穩定性的新途徑，有望打破鈣鈦礦太陽電池的效率瓶頸，為進一步提升高效、穩定的鈣鈦礦太陽電池提供了明確的方向，對推動PSCs走向商業化發展具有重要意義。

中國科學院合肥物質院固體所博士研究生梁政為該論文第一作者，南方科技大學章勇博士、固體所博士研究生徐慧芬為共同第一作者，固體所潘旭研究員為論文的第一通訊作者，固體所葉加久博士、成均館大學Nam-Gyu Park教授和華北電力大學戴松元教授為論文的共同通訊作者。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、安徽省杰出青年基金、合肥物質院院長基金等項目資助。

圖1. 鈣鈦礦空間垂直的 FA-Cs 相分離：（a）由面外FA-Cs偏析引起的不均勻相分布圖；（b）PSP的靜電勢（ESP）圖像和分子結構；（c）對照樣品和PSP器件的飛行時間二次離子質譜（ToF-SIMS）光譜陽離子分布；（d）基于深度XPS的原子百分比分布；對照樣品（e）和PSP處理樣品（f）的HAADF透射電子顯微鏡圖像（比例尺參考：200nm）；對照樣品（g）和 PSP（h）處理的鈣鈦礦薄膜底部收集的GIXRD 光譜。

圖2. FA-Cs相分離的起源：（a）原位同步輻射掠入射廣角X射線散射（原位GIWAXS）圖譜揭示了結晶和相變過程；對照樣品（b）和PSP樣品（c）在結晶和相變過程中自由能演化的計算結果示意圖；（d-e）X射線吸收精細結構譜（EXAFS）測量的傅里葉變換R空間結果圖；（f）根據EXAFS測量計算出的Pb-O配位比圖；（g）PSP和PSP（PbI2）絡合物的FTIR譜圖。

圖3. 器件性能：（a）小面積鈣鈦礦太陽電池的J-V曲線；（b）鈣鈦礦太陽電池的IPCE曲線；（c）小面積鈣鈦礦太陽電池以LED模式運行的EQE曲線；（d）1cm2鈣鈦礦太陽電池的J-V曲線；鈣鈦礦太陽電池在（e）ISOS L-1I與（f）ISOS D-3標準下的運行穩定性。

科研人員在檢測電池器件性能